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中国科学家揭示磁场可大幅提高拓扑半金属中的热电性能

2018-06-11    来源:中国节能网
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[ 导读 ]:环境和能源问题目前是困扰人类的大问题。以热电材料为核心的热电转换技术能不依靠任何外力的将“热”与“电”两种不同形态的能量直接相互转化,且不产生环境污染,因而一直备受人们的广泛关注。然而,目前热电材料能量转换效率仍较低,不能得到广泛应用。最近,中国科学技术大学陈仙辉教授团队在提升热电材料转换效率的研究中取得重要进展,相关研究成果发表在《Science Bulletin》上
中科大陈仙辉教授团队在提升热电材料转换效率的研究中有重要进展。
 
环境和能源问题目前是困扰人类的大问题。以热电材料为核心的热电转换技术能不依靠任何外力的将“热”与“电”两种不同形态的能量直接相互转化,且不产生环境污染,因而一直备受人们的广泛关注。然而,目前热电材料能量转换效率仍较低,不能得到广泛应用。最近,中国科学技术大学陈仙辉教授团队在提升热电材料转换效率的研究中取得重要进展,相关研究成果发表在《Science Bulletin》上。
 
中国科学家揭示磁场可大幅提高拓扑半金属中的热电性能
图1:基本热电参数热电势、电导率(电阻率的倒数)、热导率和品质因子对载流子浓度依赖关系(SnyderGJ, Toberer ES. Complex thermoelectric materials. Nat Mater 2008;7:105–14)
 
热电材料的效率可以用无量纲量ZT=S2T/ρκ表征,其中S、T、ρ和κ分别为热电势(Seebeck系数)、绝对温度、电阻率和热导率。热导率包括电子贡献和声子贡献。ZT越高越好,ZT>1具有商业使用价值的潜力,ZT>2具有大规模商业使用的潜力,ZT>3.5时热电材料的效率已经接近压缩机 [Ref. Science, 357, 2017, J. He, T. Tritt]。好的热电材料需要具有高的热电势、低的电阻率和热导率。而热电势和电阻率一般通过费米能级、载流子散射机制及能带结构联系到一起,不能完全相互独立变化,通常其演变趋势在ZT中产生一定程度的相互抵消的效果。同时电阻率和电子热导率还通过魏德曼-弗兰兹定律(Wiedemann-Franz Law)联系在一起,同样不能相互独立变化,对ZT的优化产生一定程度的相互抵消的效果。对一般的半导体材料来讲,ZT会在某一个载流子浓度时达到一个极大值(见图1),要超越这个极大值将是很困难的事情。人们通常通过优化能带结构以提高所能获得的最大S2/ρ(功率因子),而通过低维化、增加散射中心等方法(所谓的“声子工程”)来减小晶格热导率。即使经过了60多年的努力,ZT的提高仍然有限,远不能达到规模化应用的程度。因此探索新的热电输运物理,发展新的途径去提升ZT是当务之急。
 
近年来,凝聚态物理领域中拓扑材料研究和拓扑物理学的发展非常引入关注。人们已经发现一些性能较好的热电材料,如Bi2Te3、Sb2Te3和SnTe等,也同时具有拓扑性质。拓扑狄拉克半金属Cd3As2相较于一般金属和半导体有一定的热电性能,350K附近ZT可以达到0.15,但是否可以利用其能带的拓扑性质进一步提高热电性能并探索新的输运物理,是热电和拓扑物理研究都关注的问题。陈仙辉老师注意到Cd3As2的拓扑特性导致该材料的体相电子态具有线性色散关系,从而具有非常小的有效质量及非常高的载流子迁移率,输运性质对磁场响应强烈。因此,很自然的考虑在Cd3As2中利用磁场调控热电性能。陈仙辉团队在实验上通过磁场调控电阻率、热电势和热导率的行为,发现电阻率虽然随着磁场快速增加,热电势也同样的以大大的提升,更有意思的是热导率的电子贡献部分占总热导率很大比例,且能被磁场快速压制,综合结果使得ZT在磁场中获得大大提升,特别在350K时7特斯拉的磁场可以使ZT达到了1.1,提高近6.5倍(见图2)。这个性能可媲美于目前的室温商用热电材料Bi2Ti3,其性能在室温附近为ZT~1。
 
为了对于实验结果进行一个深入的物理解释,陈仙辉团队还基于半经典的玻尔兹曼输运理论做了性能计算和输运物理探索。初步结果表明,由于Cd3As2体相电子态具有线性的色散关系,载流子有效质量接近于0,从而相较于一般金属和半导体具有非常大的载流子迁移率,外加磁场可以有效抑制电子对总热导率的贡献。这是因为总热导率分为电子热导率和晶格热导率两部分,而电子热导率通常在半金属材料中占主要优势,因此磁场导致高迁移率载流子的局域化运动加强,导致高载流子迁移率材料的电子热导率抑制作用明显,降低了总热导率。与此同时,该磁场效应同时大幅度提升材料材料的热电势,导致ZT的数倍提升。
 
陈仙辉团队的工作已于5月发表于《ScienceBulletin》。实验结果第一次清晰的表明,在拓扑材料中存在新的热电输运物理现象,并能够实现热电性能的明显提高。该研究成果将为研究探索新型高效热电材料提供了新思路,对推进热电材料广泛应用具有重要意义。几乎与此同时,麻省理工学院科学家的理论工作预言拓扑材料在磁场作用下的新奇热电效应。理论结果预言,在超高载流子迁移率材料中,如具有线性色散关系的PbSnSe固溶体材料,通过施加强磁场,有可能产生新的量子效应,实现材料ZT值的数倍提升。
 
该工作得到了科技部国家重点研发计划重点专项、国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研发计划项目以及合肥大科学中心的资助。
 
 
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